“单原子气凝胶”——材料及催化领域的新概念！

图1 本综述的框架示意图 

气凝胶是指由基本的“纳米单元”(如纳米颗粒、纳米片、纳米线等)构建而成的超轻三维多孔材料(包括宏观泡沫状气凝胶和介观粉状气凝胶)。金属单原子材料是指金属原子以原子分散的状态分布在特定载体上(金属原子与之间存在配位化学键)的功能材料。单原子与气凝胶的结合可以产生高度创新的“原子纳米系统”。为此，作者在这篇综述中提出了“原子气凝胶材料(AAMs)(或单原子气凝胶(SAAs))”的新概念来说明这种独特的“原子纳米体系”，其中AAMs包括两个方面的基本含义(具体见图2):(1)金属单原子官能化宏观气凝胶(即“载体级AAMs”或“载体级SAAs”)和(2)金属单原子自组装介观气凝胶(即“原子级AAMs”或“原子级SAAs”)。

(1) “载体级AAMs”（金属单原子功能化宏观气凝胶(即气凝胶负载单原子材料)）: 通常气凝胶(包括碳基气凝胶和金属气凝胶)是金属单原子的功能载体，其中金属单原子是具有高活性的催化(或非催化)组分(在少数情况下，载体也可以是活性组分)。这种AAMs的孔隙结构是基于几十纳米到几十微米的“载体纳米单元”和相关的介孔或大孔结构组装而成的。因此，这种AAMs就是所谓的“载体级AAMs” (见图2左)。

(2) “原子级AAMs”（金属单原子自组装介观气凝胶(即真正的单原子气凝胶)）: 一般情况下，金属原子组装成单原子气凝胶高度依赖于金属和非金属配位结构，配位数较低(如小于4)，大多数金属位点处于不饱和配位的高活性状态。这种AAMs的孔隙结构是一种基于亚纳米(或小于2纳米)微孔的三维原子网络结构，由非金属隔离的“金属单原子单元”构建而成。因此，这种AAMs就是所谓的“原子级AAMs” (见图2右)。